Der Pittsburgh Zoo wurde am 14. Wie die meisten anderen Zoos der Zeit ähnelte der Pittsburgh Zoo einer Menagerie mehr als einem echten Zoo. Im Laufe der Zeit wurden die Tierausstellungen jedoch naturalistischer und das Ziel des Zoos konzentrierte sich mehr auf den Schutz.,

Im Jahr 1937 wurden die ersten Exponate unter der Works Progress Administration erstellt. Diese Exponate waren der erste Versuch des Zoos, naturalistischere Exponate zu konstruieren, anstatt Tiere einfach in Käfigen zu zeigen. 1949 wurde der Kinderzoo dank eines Zuschusses der Sarah Mellon Scaife Foundation eröffnet. Der Kinderzoo enthielt interaktive Exponate und Spielbereiche für Kinder, darunter ein simuliertes großes Stück Käse, das von Dutzenden lebender Mäuse bewohnt wurde. 1967 wurde das AquaZoo, ein großes Aquarium, für die Öffentlichkeit geöffnet., Zum Zeitpunkt seiner Fertigstellung war das AquaZoo das einzige Aquarium in Pennsylvania und das zweitgrößte Aquarium in den Vereinigten Staaten.

1980 wurde der Masterplan des Zoos in Kraft gesetzt. Dieser Plan forderte umfangreiche Renovierungen und den Bau von naturalistischeren Exponaten. Der asiatische Wald, der 1983 eröffnet wurde, war der erste Bereich des Zoos, der diese neue Philosophie der naturalistischen Exponate nutzte. Die afrikanische Savanne war das nächste Gebiet, das naturalistische Exponate erhielt, als sie 1987 fertiggestellt wurde.,

1991 eröffnete der Zoo den Tropical Forest, einen fünf Hektar großen Indoor-Regenwald, in dem etwa 16 Primatenarten und 150 tropische Pflanzenarten beheimatet waren. Im selben Jahr wurde der Kinderzoo zum Kinderbauernhof umgebaut. In der Kinderfarm wurden drei Streichelzoos gebaut, in denen Kinder Kängurus, Hirsche und domestizierte Tiere wie Schafe und Ziegen streicheln konnten.

Im Jahr 1994 wurde der Pittsburgh Zoo eine private gemeinnützige Organisation, im Besitz und betrieben von der Zoological Society of Pittsburgh. Im selben Jahr wurde der Bildungskomplex gebaut., Dieses neue Gebäude enthielt fünf Klassenräume, eine Bibliothek und einen 300-Sitz-Hörsaal. Der Bau dieses Gebäudes war ein wichtiger Teil der Geschichte des Zoos, da es das Engagement des Zoos für Naturschutz und Bildung bedeutete. Im Jahr 2000 wurde das AquaZoo im Wert von 17,4 Millionen US-Dollar renoviert und in PPG Aquarium umbenannt. Dieses neue Aquarium ist doppelt so groß wie das Original AquaZoo. Im Jahr 2002 wurde der Bildungskomplex um eine zweite Etage erweitert, die mehr Klassenzimmer, Lehrerressourcen und einen Tierhaltebereich bietet., Diese Erweiterung wurde durch die Scaife Charitable Foundation und durch Spenden von Senator Rick Santorum ermöglicht.

Im Jahr 2006 schloss der Pittsburgh Zoo Water ‚ s Edge ab, eine Meeresausstellung, die es den Gästen ermöglicht, Eisbären, Seeotter und Sandtigerhaie hautnah zu erleben.