Następnie przeniósł się do Valdosta State, gdzie spędził jeden sezon jako trener defensywy, zanim awansował na koordynatora defensywy w sezonie 2001. W latach 2002-2003 Smart pracował jako asystent Bobby ' ego Bowdena na Florydzie, uzyskując tytuł magistra. Tytuł magistra uzyskał w 2003 roku na FSU. W 2004 roku Smart spędził jeden sezon jako trener defensywy w LSU pod wodzą Nicka Sabana., Smart dołączył do programu piłkarskiego Georgia Bulldogs, aby służyć jako trener running backs w sezonie 2005. Jego jedynym sezonem w NFL był rok 2006, w którym ponownie trenował pod wodzą Sabana, tym razem jako trener Miami Dolphins safeties.

AlabamaEdit

Smart 9 stycznia został zatrudniony przez Sabana jako asystent trenera. 27 lutego 2008 roku Smart awansował na defensywnego pomocnika. 8 grudnia 2009 Smart otrzymał Broyles Award jako najlepszy asystent trenera kraju., Był pierwszym asystentem trenera, który zdobył tę nagrodę. W tym samym roku zdobył mistrzostwo BCS National Championship. Smart rozważał lukratywny kontrakt na koordynatora obrony na swojej alma mater, University of Georgia, ale zdecydował się pozostać z Crimson Tide na początku stycznia 2010. W 2011 roku obrona Smarta pomogła Alabamie zdobyć kolejne mistrzostwo, pokonując LSU w 2012 roku w BCS National Championship Game. 27 marca 2012 Rada Powiernicza Uniwersytetu Alabamy głosowała za zwiększeniem pensji smarta i przedłużeniem jego kontraktu., 20 listopada 2012 roku Smart został uznany za asystenta trenera roku 2012 AFCA FBS. Alabama zdobyła kolejne mistrzostwo kraju, pokonując Notre Dame z siniaczoną obroną. 16 kwietnia 2013 roku Smart otrzymał podwyżkę o 200 000 dolarów, co uczyniło go najlepiej opłacanym koordynatorem obrony w college football.

powrót do Georgii

Smart w swoim pierwszym sezonie jako główny trener Bulldogs w 2016 roku zajął 8-5., Bulldogs zajęli drugie miejsce w SEC East division. W sezonie 2017 Smart poprowadził Bulldogs do swojego pierwszego 9-0 od 1982 roku i wygrał SEC East po zwycięstwie nad South Carolina Gamecocks 4 listopada. 2 grudnia 2017 roku Smart zdobył pierwszy tytuł sec od 2005 roku i był to czwarty 12-wygrany sezon w historii szkoły (1980, 2002, 2012). 3 grudnia Georgia została sklasyfikowana jako nr 3 przez College Football Playoff Committee i miała zagrać nr 2 Oklahoma w Rose Bowl w Nowy Rok., Georgia pokonała Oklahomę 54-48 w dogrywce, co było największym comebackiem w historii Rose Bowl. Bulldogs przegrali z Alabama Crimson Tide w meczu College Football Playoff National Championship 26-23, gdzie pierwszoroczny rozgrywający Alabama tua Tagovailoa zwolnił Jalena Hurta późno w konkursie i zakończył grę na 41-jardowym TD zakończenia DeVonta Smith w dogrywce., W sezonie 2018 Gruzja zakończyła sezon regularny wynikiem 11-1 i zdobyła miejsce w rozgrywkach SEC Championship 2018 jako mistrzowie dywizji wschodniej. Georgia grała w rozgrywkach Dywizji Zachodniej, Alabama Crimson Tide. Ostatecznie Georgia przegrała 35-28 z Alabamą. Georgia otrzymała zaproszenie do gry w 85. turnieju Sugar Bowl Classic przeciwko # 15 Texas Longhorns. Texas pokonał # 5 Georgia Bulldogs 28-21 i zakończył sezon 11-3.