El Zoológico de Pittsburgh abrió el 14 de junio de 1898, después de que Christopher Lyman Magee donara 1 125,000 (unos cuatro millones de dólares cuando se ajustan a la inflación) para la construcción de un jardín zoológico en Highland Park de Pittsburgh. Al igual que la mayoría de los otros zoológicos de la época, el Zoológico de Pittsburgh se parecía más a una casa de fieras que a un zoológico real. Sin embargo, con el paso del tiempo, las exhibiciones de animales eventualmente se volvieron más naturalistas, y el objetivo del zoológico se centró más en la conservación.,

en 1937, las exhibiciones de osos fueron creadas bajo la administración de progreso de obras. Estas exhibiciones fueron el primer intento del zoológico de construir exhibiciones más naturalistas en lugar de simplemente mostrar animales en jaulas. En 1949, el zoológico infantil abrió sus puertas, gracias a una subvención de la Fundación Sarah Mellon Scaife. El zoológico infantil contenía exhibiciones interactivas y áreas de juego para niños, incluyendo un gran trozo simulado de queso que estaba habitado por docenas de ratones vivos. En 1967, el AquaZoo, un gran acuario, abrió al público., En el momento de su finalización, el AquaZoo era el único acuario en Pensilvania y el segundo acuario más grande de los Estados Unidos.

en 1980, el Plan Maestro del zoológico se puso en práctica. Este plan requería amplias renovaciones y la construcción de exposiciones más naturalistas. El Bosque asiático, que abrió sus puertas en 1983, fue la primera área del zoológico que utilizó esta nueva filosofía de exhibiciones naturalistas. La sabana africana fue la siguiente área en obtener exhibiciones naturalistas cuando se completó en 1987.,

en 1991, el zoológico abrió el bosque Tropical, una selva tropical cubierta de cinco acres que albergaba alrededor de 16 especies de primates y 150 especies de plantas tropicales. Ese mismo año, el Zoológico de los niños fue renovado en la granja de los niños. Se construyeron tres zoológicos para mascotas en la granja infantil donde los niños podían acariciar a canguros, ciervos y animales domésticos como ovejas y cabras.

en 1994, el Zoológico de Pittsburgh se convirtió en una organización privada sin fines de lucro, propiedad y operado por la Sociedad Zoológica de Pittsburgh. Ese mismo año, se construyó el Complejo Educativo., Este nuevo edificio contenía cinco aulas, una biblioteca y una sala de conferencias de 300 asientos. La construcción de este edificio fue una parte importante de la historia del zoológico porque significó la dedicación del zoológico a la conservación y la educación. En 2000, el AquaZoo se sometió a una renovación de 1 17.4 millones, y fue renombrado como PPG Aquarium. Este nuevo acuario es el doble del tamaño del AquaZoo original. En 2002, el Complejo Educativo se amplió para incluir un segundo piso, proporcionando más aulas, áreas de recursos para maestros y un área de retención de animales., Esta expansión fue posible gracias a la Fundación Caritativa Scaife y a las donaciones del senador Rick Santorum.

en 2006, el Zoológico de Pittsburgh completó Water’s Edge, una exhibición marina que permite a los huéspedes tener encuentros cercanos con osos polares, nutrias marinas y tiburones tigre de arena.